有机半导体界面处的高效光子上转换

光子上转换 (UC) 是一种材料增加入射光子能量的过程，导致发射具有更高能量的光子。UC 的潜在应用包括回收光伏和光催化中浪费的低能光子。此外，近红外 (NIR) 至可见光 UC 具有在活组织中具有高渗透性的优势，是生物传感、光遗传学和光动力治疗所需要的。传统的UC系统依赖于系统间交叉(ISC)吸收的光子形成三重态，这通常由敏化剂分子中的重原子效应促进(图1a)。两个三重态激子通过湮灭过程形成高能单重态。最后，UC 发射来自发射体分子。然而，传统的固态UC仍然效率低下，

分子科学研究所的助理教授 Seiichiro Izawa 和 Masahiro Hiramoto 教授报告说，具有有机半导体双层膜异质结的新型 UC 系统(图 1b)。新型UC涉及的第一步的机制依赖于敏化剂/发射极界面处的电荷分离，从而将光激发的敏化剂单线态转化为自由电荷。这个过程与有机光伏中电子供体/受体界面的光转换相同。随后，自由电荷在界面重新结合形成三重态。在三重态-三重态湮灭后可以观察到 UC 发射。新型 UC 系统中使用的敏化剂/发射体分子(图 1c)不包含重原子，因为该机制不依赖于 ISC。根据所提出的机制，整个纯敏化剂层可以吸收入射光并有助于 UC 过程。因此，固态UC系统的EQE比传统系统高两个数量级，辐照强度约为100 mW/cm2，这与标准太阳注量相似。高效的 UC 能够通过 NIR 发光二极管激发在柔性薄膜上演示亮黄色发射(图 2)。新型 UC 系统不需要强激光激发和昂贵的铂族金属、稀土金属或有毒元素。这一发现导致 UC 在柔性太阳能电池、生物成像和光遗传学中的重要应用。

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