3月7日分解单原子催化剂如何帮助去除有机污染物

东京——东京都立大学的研究人员发现了基于碳基质中铁-吡啶位点的“单原子”催化剂工作背后的关键线索。他们首先开发了一种新的、简单的催化剂合成方法，用于活化过氧单硫酸盐，高效分解不易生物降解的污染物。他们发现，由于两种不同的化学途径，“高自旋”状态的铁位点与催化剂性能密切相关。

世界上到处都是有用的合成化学品，无论是家用溶剂、药品还是肥料。但随之而来的是我们的环境中出现了类似范围的污染物，这对生态系统和我们自己的福祉都造成了极大的损害。特别是一类被称为“难降解”有机物的污染物尤其令人担忧。它们不易生物降解，并且在环境中顽固地存在很长时间。这就是为什么废水流中的有效去除或降解策略非常重要的原因。

科学家们一直在努力开发有助于分解有害难降解污染物的有效催化剂。一种很有前途的催化剂是“单原子”催化剂(SAC)，其中金属原子均匀地分散在碳原子基质中。铁的加入特别有希望，因为结果便宜、无毒且非常有效。然而，尽管在实验室进行了演示，但 SAC 仍然难以生产，它们的工作机制仍不清楚。

现在，由东京都立大学副教授 Shiro Kubuki 领导的团队成功开发了一种简单的方法来生产碳片中掺入铁吡啶位点(铁被四个氮原子包围的铁)的 SAC。基于热解、化学物质的分解和重组，该团队将铁的前体置于称为金属氧化物框架 (MOF) 的复杂三维结构中，将它们与三聚氰胺一起研磨，然后在惰性气氛中加热，温度超过500摄氏度。当激活一种常见的氧化剂过氧单硫酸盐时，它们被证明可以非常有效地去除污染物，例如双酚 A (BPA)，这是树脂和塑料中的一种常见化学物质。

在他们的工作中，该团队发现以不同方式制造的催化剂具有不同的功效。通过使用称为穆斯堡尔光谱和密度泛函理论计算的实验技术，他们研究了不同批次的铁吡啶位点的状态。有趣的是，他们发现“高自旋”Fe(ii) 和 Fe(iii) 态的存在与催化剂的有效性之间存在很强的相关性。“高自旋”是指电子以特定方式填充铁周围的高能轨道;铁和周围物品之间的相互作用有助于创造表现不同的“高速旋转”和“低速旋转”状态。使用计算技术，他们首次发现实际上存在两种不同的途径，高自旋状态可以帮助反应发生。Fe(ii) 位点与过氧单硫酸盐强烈相互作用以产生高反应性羟基自由基;另一方面，Fe(iii) 位点形成称为 Fe(V)-O 配合物的基团，这反过来又有助于分解有机污染物。

结合机械见解和制造 SAC 的简单方法，该团队希望这项技术将在实际废水处理系统和清洁环境的努力中得到更多部署。

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