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氮掺杂碳上的镍钴金属二聚体可在酸性和碱性条件下催化电解

导读化石燃料的有限储量和不断增加的气候变化威胁促使研究人员开发替代技术来生产环保燃料。使用可再生电力电解水产生的绿色氢被认为是未来的下

化石燃料的有限储量和不断增加的气候变化威胁促使研究人员开发替代技术来生产环保燃料。使用可再生电力电解水产生的绿色氢被认为是未来的下一代可再生能源。但实际上,由于电解成本高,绝大多数氢燃料是从化石燃料的提炼中获得的。

目前,由于缺乏用于析氢反应的有效电催化剂,水电解的效率是有限的并且通常需要高电池电压。贵金属如铂 (Pt) 被用作催化剂,以改善酸性/碱性介质中的氢气生成。然而,这些贵金属催化剂价格昂贵,长期运行稳定性差。

最近,与基于纳米材料的催化剂相比,单原子催化剂表现出优异的活性。这是因为它们能够实现高达 100% 的原子利用率,而在纳米粒子中,只有表面原子可用于反应。然而,由于单金属原子中心的简单性,对催化剂进行进一步修饰以进行复杂的多步反应是相当困难的。

修饰单个原子的最简单方法是将它们变成单原子二聚体,将两个不同的单个原子结合在一起。由于两个不同原子之间的协同效应,用二聚体调整单原子催化剂的活性位点可以改善反应动力学。然而,虽然单原子二聚体结构的合成和鉴定在概念上是已知的,但其实际实现却非常困难。

这个问题由位于成均馆大学基础科学研究所 (IBS) 的集成纳米结构物理中心的副主任 LEE Hyoyoung 领导的研究小组解决。IBS研究团队成功开发出稳定在氮掺杂碳载体上的原子分散Ni-Co二聚体结构,命名为NiCo-SAD-NC。

“我们通过将 Ni/Co 离子原位捕获到聚多巴胺球中,然后通过精确控制的 N 配位热解,在氮 (N) 掺杂的碳载体上合成了 Ni-Co 单原子二聚体结构。我们采用最先进的透射电子显微镜和 X 射线吸收光谱以原子精度成功识别这些 NiCo-SAD 位点,”该研究的第一作者 Ashwani Kumar 说。

研究人员发现,在氩气气氛中在 800°C 下退火两个小时是获得二聚体结构的最佳条件。其他单原子二聚体,如 CoMn 和 CoFe 也可以使用相同的方法合成,这证明了他们策略的通用性。

研究小组根据驱动析氢反应所需的过电位评估了这种新系统的催化效率。NiCo-SAD-NC 电催化剂在酸性和碱性介质中具有与商用 Pt 基催化剂相当的过电压水平。NiCo-SAD-NC 在碱性介质中的活性也比 Ni/Co 单原子催化剂和多相 NiCo 纳米粒子高 8 倍。同时,它在酸性介质中的活性分别比 Co 和 Ni 单原子催化剂高 17 倍和 11 倍,比传统 Ni/Co 纳米粒子高 13 倍。

此外,研究人员还证明了新催化剂的长期稳定性,能够在不改变结构的情况下驱动反应 50 小时。与其他单原子二聚体和 Ni/Co 单原子位点相比,NiCo-SAD 表现出优异的水离解和最佳质子吸附,基于密度泛函理论模拟提高了 pH 通用催化剂的活性。

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