研究人员通过单原子催化电还原CO2制备乙烯

近日，中国科学院中国科学技术大学曾杰教授课题组构建了稳定的单中心铜配位聚合物，大大提高了乙烯生产效率二氧化碳的单原子催化电还原。这项工作发表在NatureCommunications上。

单中心催化剂由于其结构清晰、利用率高和选择性高等优点而备受关注。普遍认为铜颗粒催化CO2还原成聚碳酸酯产品，而铜单原子催化剂催化CO2还原成甲烷。

据报道，一些单原子催化剂在电化学过程中容易团聚形成铜颗粒，从而产生聚碳酸酯产品。然而，目前尚不清楚如何设计稳定的单位点催化剂用于合成CO2电还原过程，同时有效催化碳-碳偶联。

在这项研究中，研究人员构建了一种稳定的单中心铜配位聚合物(Cu(OH)BTA)，以通过电还原CO2实现高效的碳-碳偶联过程。

结构分析表明，配位聚合物具有相邻的周期性铜位点，在合适的铜-铜距离下，碳-碳偶联发生，不会因中间体的吸附而破坏催化剂结构，实现多碳产物的高效合成。稳定的单中心催化剂。

流通池中二氧化碳的电还原表明，与铜金属相比，多碳产品的法拉第效率有了很大提高。膜电极反应电池性能评价进一步证明了Cu(OH)BTA优异的CO2电催化性能。

原位X射线吸收光谱和原位拉曼光谱等一系列表征表明，这种配位聚合物温和的局部环境在电催化CO2还原过程中保持了结构稳定性。邻近的铜位点为活性中心提供了适合碳-碳偶联过程的距离，并促进了关键吸附中间体(*OCCHO)的形成。

该研究为设计分子稳定的CO2活化转化催化剂提供了新的思路。

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