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用于将二氧化碳高选择性光电还原为乙醇的新型催化剂
人工光合作用(AP)利用阳光从二氧化碳(CO2)中生产有价值的化学物质和燃料,是实现太阳能储存和负碳循环的有前途的策略。
然而,人工光合作用相当复杂,涉及多个顺序和平行的步骤。更重要的是,热力学上有利的C1产品可以从多种AP中间体生产,这使得选择性地生产含有CC键的目标化学品具有挑战性。
最近,由教授领导的一个研究小组。中国科学院上海高级研究所(SARI)的陈伟和魏伟开发了新型石墨烯/碳化硅(SiC)催化剂,用于将CO2高效光电还原为乙醇(C2H5OH)。
结果发表在德国应用化学国际版上。
所提出的复合催化剂由SiC衬底、界面层(IL)和少层石墨烯覆盖层组成,有助于实现对CC偶联活性中间体的精确控制。
最佳的IL结构允许来自SiC衬底的光生电子很容易地转移到石墨烯覆盖层上的活性位点。由于反应中间体在活性位点的强吸附和石墨烯表面的高电子密度,因此可以有效地形成和稳定反应中间体。
研究人员发现,CH3OH的形成在很大程度上受到抑制,有利于CC偶联。因此,在具有小偏压(-50mV偏压与Ag/AgCl)的模拟太阳辐射下,仅生成C2H5OH,选择性>99%,CO2转化率为17.1mmolgcat-1h-1)和环境条件。
因此,最佳催化剂在从CO2生产C2产物中的光电催化性能比最先进的AP催化剂至少高两个数量级。
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