三元钌络合物氢化物可在温和条件下催化氨合成

氨是氮肥的原料，因此对社会的可持续发展至关重要。

Fe或Ru催化的工业氨合成在高温高压下进行，CO2排放量巨大。开发能够在温和条件下合成氨的高效催化剂非常重要。

近日，由中国科学院(CAS)大连化学物理研究所(DICP)陈平教授和丹麦技术大学(DTU)Tejs Vegge教授领导的联合研究小组发现，三元复合氢化物钌和碱(碱土)金属(即Li4RuH6和Ba2RuH6)在温和条件下催化氨合成表现良好。

这项研究于 11 月 18 日发表在Nature Catalysis上。

他们发现，在温和条件下实现高效氨合成的关键在于三元配位氢化物中心独特的构型和功能机制，这与传统的Ru基催化剂不同。

在三元氢化物催化体系中，N2在富电子 [RuH6] 阴离子中心上经历了非离解活化，通过氢参与介导电子和质子转移，以及锂或 Ba 阳离子稳定 NxHy物种，导致具有优异动力学的氨生产。

因此，三元复合氢化物的所有组分的协同作用使反应路径具有窄的能量跨度，从而有利于温和条件下的氨生产。

“这项工作为设计和开发高效催化剂以解决动力学稳定分子的转化开辟了一条途径，”陈教授说。

该研究得到了国家自然科学基金委员会、青年创新促进会和黄家强教育基金会的支持。

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