新型光催化COF模拟光合作用生成H₂O₂

新加坡国立大学(NUS)的化学家开发出了六价光催化共价有机框架(COF)，它可以模拟自然光合作用，生产一种重要的工业化学品过氧化氢(H2O2)。

传统的过氧化氢生产方法是利用蒽醌作为催化剂，将空气和氢气转化为过氧化氢，但此过程需要大量能源、昂贵的贵金属催化剂、高压氢气和有害溶剂。

H2O2的人工光合作用类似于自然界的光合作用过程，利用阳光作为能源，以丰富的水和空气作为原料，为传统的蒽醌工艺提供了一种可持续的、有前景的替代方案。

然而，这种人工系统面临三个关键挑战：1)电荷载流子生成不足和快速电荷复合，从而降低了效率;2)可用的催化位点数量有限，导致生产率低下;3)缺乏向催化位点有效输送电荷和反应物，导致反应动力学缓慢。

由新加坡国立大学化学系江东林教授领导的研究团队构想出一种新策略，通过系统设计π骨架和孔隙，开发出六价光催化COF，以实现高效的光合作用。这项研究发表在《自然合成》杂志上。

这些COF是由有机分子通过强共价键连接而成的多孔晶体材料。它们固有的灵活性使其成为构建光催化剂的理想平台。研究人员创造了一种新型供体-受体骨架光催化剂，在光照下，它们会转化为具有密集催化位点的催化支架，用于氧还原和水氧化。

这些光催化剂具有空间隔离的供体和受体柱，用于空穴和电子分离，以防止电荷复合并实现快速电荷传输。此外，光催化COF的孔壁被设计成亲水性，以促进水和溶解氧通过一维通道通过毛细管效应到达催化位点。

COF仅利用水、空气和光即可作为光催化剂生产H2O2，并达到了令人印象深刻的指标：生产率为7.2mmolg–1h–1，最佳表观量子产率为18.0%，在浴反应器中太阳能到化学的转换效率为0.91%。

当它们被整合到流动反应器中后，它们在环境条件下可持续生产超过15升的纯H2O2溶液，并证明了两周内的运行稳定性。

江教授表示：“这项工作凝聚了我们在COF领域近二十年的共同努力，最终开发出新型光催化剂，有效地解决了两个基本但艰巨的挑战：同时高效地将电荷和物质输送到催化位点。本文提出的突破标志着人工光合作用领域一个令人信服和范式转变的进步。”

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